Navegação por Autores IPEN "YOVANOVICH, MARCOS"

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  • IPEN-DOC 30062

    YOVANOVICH, MARCOS . Conversão de metano em metanol em camada fina de difusão de gás utilizando fotocatalisadores porosos de WO3/TiO2 / Conversion of methane to methanol in thin gas diffusion layer using porous WO3/TiO2 photocatalysts . 2023. Tese (Doutorado em Tecnologia Nuclear) - Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, São Paulo. 102 p. Orientador: Dolores Ribeiro Ricci Lazar. Coorientador: Almir Oliveira Neto. DOI: 10.11606/T.85.2023.tde-28122023-103645

    Abstract: A conversão de metano a metanol representa atualmente uma importante alternativa para o controle das mudanças climáticas no planeta, uma vez que o gás carbônico e o metano são os principais gases de geração de efeito estufa na atmosfera terrestre. Além disso, o metanol é um importante reagente químico para processos industriais e um combustível que pode substituir derivados de petróleo. A fotocatálise heterogênea tem sido apresentada na literatura como uma rota promissora para conversão de metano a metanol pois, diferentemente de outros processos, possibilita que a reação seja conduzida à temperatura e pressão ambiente. A presente tese de doutorado visou a fabricação de um Eletrodo de Difusão Gasosa (EDG) contendo fotocatalisadores, no nosso caso, uma composição de dois semicondutores na condição de heterojunção Tipo II, de trióxido de tungstênio (WO3) e dióxido de titânio (TiO2) nas composições atômicas (0:100, 5:95, 10:90:, 15:85 e 20:80). A síntese foi realizada a partir de pó de óxido de titânio e de ácido tungstíco via reação com solução de borohidreto de sódio. A configuração desse EDG é objeto de inovação desse trabalho. Uma fina camada de eletrocatalisador WO3/TiO2 é assentada numa camada difusora de carbono, ambos acomodados numa superficie porosa de aço inoxidável, todos em forma de disco. O estudo incluiu também o projeto, usinagem e montagem de dois reatores fotoeletroquímicos, um do tipo descontínuo (batelada) e outro tipo contínuo (fluxo), para alojar o EDG. Os fotocatalisadores de WO3/TiO2 foram caracterizados por microscopia eletrônica de transmissão, difração de raios X, voltametria cíclica e espectroscopia Raman. As atividades fotocatalíticas para conversão de metano a metanol dessas composições foram avaliadas à temperatura de 25 ºC e pressão ambiente sob exposição de luz visível e UV. A quantificação da conversão de metano/metanol foi obtida com base nos resultados de espectroscopia Raman. Os resultados de caracterização dos materiais sintetizados mostraram que a fase anatásio da titânia foi mantida após a formação da fase triclínica do trióxido de tungstênio e fração de fase amorfa. A adição de óxido tungstênio à titânia diminui os valores de bandgap eletroquímico. A conversão de metano a metanol em ambos os reatores, contínuo e descontínuo, foi efetiva. No reator descontínuo, na condição de luz visível, o eletrocatalisador WO3/TiO2 de melhor performance foi a composição atômica 10:90 (taxa de conversão metano a metanol de 0,0034 mol.L-1). Em condição de irradiação UV, a conversão metano a metanol também é observada, entretanto a taxa de conversão é reduzida para 0,0009 mol.L-1 devido à formação radial superóxido, que consome o metano e metanol produzido, e com a formação mais acentuda de ácido fórmico e formaldeído. Nas mesmas condições reacionais, em regime contínuo a conversão metano a metanol é mais eficiente em concentrações de 15 e 20 mol% de óxido de tungstênio. Este comportamento deve-se ao menor tempo de residência dos reagentes no sistema reacional. A maior taxa de conversão atingida em reator contínuo em meio de água deionizada e em luz visível, foi de 0,05 mol.L-1 na composição 20:80. Em um sistema fotoeletrocatalítico, a conversão é intensificada atingido valores superiores a 0,08 mol.L-1 para o fotocatalisador de titânia com 10 mol% de óxido de tungstênio.

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  • IPEN-DOC 28325

    YOVANOVICH, MARCOS ; SILVA, ARACELI J. da ; SOUZA, RODRIGO F.B. de ; USSUI, VALTER ; NETO OLIVEIRA, ALMIR ; LAZAR, DOLORES R.R. . Conversion of methane to methanol using WO3/TiO2 porous photocatalyst. International Journal of Electrochemical Science, v. 16, n. 7, p. 1-14, 2021. DOI: 10.20964/2021.07.65

    Abstract: The conversion of methane into methanol is one of the great challenges in the photocatalysis. In this investigation WO3/TiO2 photocatalysts was synthesized by sodium borohydride (NaBH4) method. The tungsten concentration was studied in the range of 5 to 20 atomic ratio. XRD results revealed a TiO2 anatase phase and WO3 peaks near the background noise. However, WO3 presence has been highlighted by Raman spectroscopy, indicating the existence of both orthorhombic and amorphous phase.The photocatalyst experiments showed that all materials enable the methanol production in UVC irradiation, and only the materials with WO3 content produced the alcohol in white light irradiation. The high conversion was observed for WO3(10)/TiO2(90) with 3.5 mmol h-1. The conversion of methane to methanol was most promising using WO3(10)/TiO2(90) due high conversion and no other products observed in FTIR spectra.

    Palavras-Chave: methane; methanol; porous materials; photocatalysis; reactors

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  • IPEN-DOC 21901

    YOVANOVICH, MARCOS . Oxidação eletroquímica do ácido fórmico em eletrólito ácido e básico utilizando eletrocatalisadores PtBi/C e PdBi/C preparados pelo método de redução via borohidreto de sódio adição rápida / Electrochemical oxidation of formic acid in acid and alkaline electrolyte using electrocatalysts PtBi/C and PdBi/C prepared via sodium borohydride reduction method in a fast manner . 2016. Dissertação (Mestrado em Tecnologia Nuclear) - Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, São Paulo. 71 p. Orientador: Almir Oliveira Neto. DOI: 10.11606/D.85.2016.tde-22082016-155447

    Abstract: PtBi/C e PdBi/C foram preparados em diferentes razões atômicas (100:0, 90:10, 80:20, 70:30, 60:40 e 50:50) pelo método de redução via borohidreto de sódio (com adição total da solução de borohidreto em uma única etapa) utilizando H2PtCl6.6H2O, Pd(NO3)2, (BiNO3)3.5H2O como fonte de metais, Vulcan® (XC72-Cabot) como suporte de carbono e com uma carga metálica correspondente a 20% em massa. Os eletrocatalisadores obtidos foram caracterizados por difração de raios-X (DRX), microscopia eletrônica de transmissão (MET) e voltametria cíclica (VC). A atividade dos diferentes materiais preparados para a oxidação eletroquímica do ácido fórmico foi realizada em eletrólito ácido e alcalino utilizando-se as técnicas de voltametria cíclica, e cronoamperometria. Para estes estudos foi utilizado a técnica do eletrodo de camada fina porosa. A caracterização eletroquímica permitiu comparar o desempenho eletroquímico da platina e paládio, além de avaliar o benefício da presença do bismuto nas razões atômicas propostas. Os difratogramas de raio-X (DRX) confirmaram para todos os compostos de PtBi/C e PdBi/C a formação da estrutura cúbica de face centrada (cfc) característicos da rede cristalina da platina e do Paládio respectivamente. Outros picos encontrados foram associados a presença de fases de óxido de bismuto em ambos os compostos, PtBi/C e PdBi/C. A microscopia eletrônica de transmissão (MET) indicou que a presença de maiores teores de bismuto não acarretaram em aumento do tamanho médio da partícula. Os resultados eletroquímicos em meio alcalino indicaram que ainda é necessário uma otimização da concentração de ácido fórmico para que possamos observar melhores resultados quanto à adição de bismuto na platina ou paládio, no entanto os estudos em meio ácido mostraram o efeito benéfico da adição de bismuto tanto para platina quanto para o paládio.

    Palavras-Chave: borohydrides; hydrogen compounds; sodium hydroxides; vulcan facility; formic acid; reduction; electrolytes; electrocatalysts; x-ray diffraction; transmission electron microscopy; cyclic accelerators; electrochemical coating; bismuth oxides; platinum oxides; palladium oxides

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O gerenciamento do Repositório está a cargo da Biblioteca do IPEN. Constam neste RI, até o presente momento 20.950 itens que tanto podem ser artigos de periódicos ou de eventos nacionais e internacionais, dissertações e teses, livros, capítulo de livros e relatórios técnicos. Para participar do RI-IPEN é necessário que pelo menos um dos autores tenha vínculo acadêmico ou funcional com o Instituto. Nesta primeira etapa de funcionamento do RI, a coleta das publicações é realizada periodicamente pela equipe da Biblioteca do IPEN, extraindo os dados das bases internacionais tais como a Web of Science, Scopus, INIS, SciElo além de verificar o Currículo Lattes. O RI-IPEN apresenta também um aspecto inovador no seu funcionamento. Por meio de metadados específicos ele está vinculado ao sistema de gerenciamento das atividades do Plano Diretor anual do IPEN (SIGEPI). Com o objetivo de fornecer dados numéricos para a elaboração dos indicadores da Produção Cientifica Institucional, disponibiliza uma tabela estatística registrando em tempo real a inserção de novos itens. Foi criado um metadado que contém um número único para cada integrante da comunidade científica do IPEN. Esse metadado se transformou em um filtro que ao ser acionado apresenta todos os trabalhos de um determinado autor independente das variáveis na forma de citação do seu nome.

A elaboração do projeto do RI do IPEN foi iniciado em novembro de 2013, colocado em operação interna em julho de 2014 e disponibilizado na Internet em junho de 2015. Utiliza o software livre Dspace, desenvolvido pelo Massachusetts Institute of Technology (MIT). Para descrição dos metadados adota o padrão Dublin Core. É compatível com o Protocolo de Arquivos Abertos (OAI) permitindo interoperabilidade com repositórios de âmbito nacional e internacional.

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