Abstract: O fosfogesso, também denominado gesso agrícola, sub produto das industrias de fertilizantes fosfatados, pode ser utilizado como condicionador do solo devido a sua capacidade de proporcionar melhorias ao sistema solo-planta. No entanto, este resíduo concentra os radionuclídeos das séries do U e Th, presentes na rocha fosfatada usada como matéria prima, que podem impactar o meio ambiente. Com a finalidade de se verificar a concentração dos radionuclídeos biodisponíveis , foram analisadas amostras de fosfogesso e de fertilizantes fosfatados monoamônio fosfato e fertilizante superfosfato triplo, de duas procedências nacionais. A determinação da concentração de 226Ra, 228Ra e 210Pb se iniciou com a análise por espectrometria gama. Em seguida as amostras foram submetidas a um processo de extração branda com solução de EDTA-NH4 (0,05M) para que então o material lixiviado fosse analisado por meio de contagem alfa e beta total em detector proporcional de fluxo gasoso. Foram obtidos valores médios de extração de 1,6% - 1,7% para 210Pb, 0,5% - 1,4% para o 226Ra e 0,1% - 1,0% para o 228Ra nas amostras de fosfogesso. A baixa porcentagem de extração obtida para os radionuclídeos pode ser explicada tendo-se em vista que a solubilidade do fosfogesso variou de 7,7% a 16%. Para os fertilizantes fosfatados do tipo monoamônio fosfato os valores médios de extração foram inferiores a 26% para o 226Ra, inferiores a 10% para o 228Ra e inferiores a 10% para o 210Pb. Apesar da solubilidade da ordem de 77% dos fertilizantes fosfatados do tipo monoamônio fosfato, muito pouco dos radionuclídeos, presentes inicialmente, se concentraram na solução extraida. Para os fertilizantes fosfatados do tipo superfosfato triplo os valores médios de extração foram de 2,3% para o 226Ra, 1,2% para o 228Ra e 11,3% para o 210Pb. Mesmo com a solubilidade de 66% os fertilizantes fosfatados do tipo superfosfato triplo, muito pouco dos radionuclídeos, presentes inicialmente, se concentraram na solução extraida.

Palavras-Chave: brazil; phosphates; gypsum; fertilizers; radium 226; radium 228; lead 210; soils; agriculture; gamma spectroscopy; edta

RUSSO, ANA C. Avaliação da biodisponibilidade dos radionuclídeos Ra-226, Ra-228 e Pb-210 presentes nos fertilizantes fosfatados e no fosfogesso de procedência nacional. Orientador: Barbara Paci Mazzilli. 2013. 55 f. Dissertação (Mestrado) - Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, São Paulo. DOI: 10.11606/D.85.2013.tde-31052013-082928. Disponível em: http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/10199. Acesso em: $DATA.

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Abstract: Os fertilizantes fosfatados produzidos no Brasil são obtidos principalmente pelo processamento por via úmida da rocha fosfática ígnea com ácido sulfúrico concentrado, gerando como produto final o ácido fosfórico e como subproduto o sulfato de cálcio di-hidratado (fosfogesso ou gesso agrícola). Parte do fosfogesso gerado é estocada em pilhas a céu aberto e parte vem sendo utilizada na agricultura como condicionador de solos. Para garantir utilização segura do fosfogesso na agricultura é importante a determinação dos teores de impurezas, em particular os metais, presentes no mesmo. Neste trabalho foram determinadas as concentrações dos metais (As, Ba, Cd, Cr, Co, Cu, Hg, Ni, Pb, Se, Zn e elementos terras raras - ETR) presentes no fosfogesso (FG) e nos fertilizantes superfosfato simples (SSP), superfosfato triplo (TSP), fosfato monoamônio (MAP) e o di-amôniofosfato (DAP) produzidos no Brasil. Os metais Cd, Cu, Ni, Pb e Zn foram determinados de acordo com a metodologia EPA 3052. Os mesmos metais, As e Se também foram determinados de acordo a metodologia EPA 3050B, recomendada pelo Ministério da Agricultura, Pecuária e Abastecimento (MAPA). Todos estes metais possuem limites máximos de concentração estabelecidos pelo órgão de meio ambiente estadual, Companhia Ambiental do Estado de São Paulo (CETESB), e/ou pelo MAPA. As duas metodologias apresentaram valores de concentração diferentes para os metais analisados. Ba, Co, Cr e ETR foram determinados pela técnica de análise por ativação neutrônica instrumental (INAA). Avaliou-se também a disponibilidade dos metais As, Cd, Cr, Co, Cu, Ni, Pb, Se e Zn para o meio ambiente determinando-se a concentração destes por meio de metodologia estabelecida pela Comunidade Européia. Todos os resultados obtidos para as amostras de fosfogesso estão abaixo dos limites estabelecidos pelo MAPA e pela CETESB. As concentrações dos metais presentes no fosfogesso são menores do que os valores encontrados nos fertilizantes fosfatados estudados. Esta última metodologia mostrou que os metais presentes nas amostras estão muito pouco disponíveis para o meio ambiente. Os resultados atestam a aplicação segura deste subproduto nos solos agrícolas quanto ao quesito de contaminação por metais.

Palavras-Chave: sample preparation; phosphate rocks; gypsum; fertilizers; agriculture; metals; concentration ratio; multi-element analysis; contamination; neutron activation analysis

BOURLEGAT, FERNANDA M. LE. Disponibilidade de metais em amostras de fosfogesso e fertilizantes fosfatados utilizados na agricultura. Orientador: Barbara Paci Mazzilli. 2010. 90 f. Dissertacao (Mestrado) - Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, Sao Paulo. DOI: 10.11606/D.85.2010.tde-10082011-093830. Disponível em: http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/9582. Acesso em: $DATA.

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Abstract: O fosfogesso (FG), um subproduto da indústria de fosfato, é classificado como Material Radioativo de Ocorrência Natural Tecnologicamente Aumentado (TENORM) ou como um resíduo NORM. Ele é obtido durante o ataque da rocha fosfática com ácido sulfúrico para a produção de ácido fosfórico. O FG apresenta em sua composição radionuclídeos das séries de decaimento natural do U e Th: principalmente 226Ra, 228Ra, 232Th, 210Pb e 210Po. Os produtores brasileiros estocam o FG em pilhas secas, o que representa riscos para o meio ambiente. Sendo assim, estudos foram realizados para avaliar meios de sua reutilização. Uma possível solução para este problema é o emprego do FG na agricultura como um condicionador do solo. A entidade reguladora brasileira (CNEN) estabeleceu limites de isenção para o uso de FG na agricultura ou na indústria cimenteira: a concentração de atividade de 226Ra e 228Ra deve ser inferior a 1 Bq g-1. No entanto, para a sua aplicação segura, ainda é necessário assegurar que os radionuclídeos presentes no PG não estarão disponíveis para o ambiente. Este estudo tem como objetivo verificar a disponibilidade de 238U e 232Th em amostras de solos com FG através de percolação com água, por meio do cálculo da fração disponível. Esta fração foi obtida pela relação entre a concentração dos radionuclídeos no lixiviado (pelo emprego de um procedimento radioquímico adaptado, publicado pela Agência Internacional de Energia Atômica - IAEA) sobre a concentração total das amostras (obtida por Análise por Ativação com Nêutrons Instrumental e espectrometria gama). Os resultados demonstraram que a fração disponível dos radionuclídeos foi em todos os casos inferior a 0,2%. Isto indica que a utilização de fosfogesso como insumo agrícola não contribui para o aumento da disponibilidade de 238U e 232Th na água de lixiviação.

Palavras-Chave: phosphate rocks; gypsum; natural radioactivity; uranium 238; thorium 232; agriculture; fertilizers; sample preparation; neutron activation analysis; gamma spectroscopy

MALHEIRO, LUCIANO H. Disponibilidade de sup(238)U e sup(232)Th na utilização de fosfogesso na agricultura. Orientador: Barbara Paci Mazzilli. 2014. 68 f. Dissertação (Mestrado em Tecnologia Nuclear) - Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, São Paulo. DOI: 10.11606/D.85.2014.tde-13102014-131309. Disponível em: http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/11787. Acesso em: $DATA.

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Abstract: O fosfogesso é um resíduo da indústria de fertilizantes fosfatados que concentra radionuclídeos naturais. Neste trabalho foi estudada a taxa de exalação de 222Rn em placas e tijolos de fosfogesso, visando sua utilização na construção de residências. Para tanto, foram determinadas a taxa de exalação de 222Rn por meio da técnica da câmara de acumulação com detectores sólidos de traços nucleares (SSNTD) inseridos em uma câmara de difusão e a dose efetiva para um indivíduo habitando uma residência construída com esses materiais. A título de comparação foi também determinada a taxa de exalação teórica, por meio do modelo proposto pela UNSCEAR, a partir da concentração de 226Ra nas placas e tijolos de fosfogesso. A contribuição do revestimento na superfície dos materiais para a diminuição da taxa de exalação de radônio foi também avaliada. Foram estudados placas e tijolos fabricados com fosfogesso das empresas Bunge Fertilizantes, Ultrafertil e Fosfertil e tijolos fabricados com gesso comum. Os valores médios obtidos foram 0,19 0,06 Bq m-2 h-1, 1,3 0,3 Bq m-2 h-1 e 0,41 0,07 Bq m-2 h-1 para as placas fabricadas com fosfogesso proveniente das empresas Bunge, Ultrafertil e Fosfertil, respectivamente. Já para os tijolos de fosfogesso, os valores foram 0,11 0,01 Bq m-2 h-1, 1,2 0,6 Bq m-2 h-1, 0,47 0,15 Bq m-2 h-1, para o fosfogesso da Bunge, Ultrafertil e Fosfertil. O tijolo fabricado com gesso comum apresentou valor médio de 0,18 0,08 Bq m-2 h-1. As doses efetivas anuais para um indivíduo habitando uma residência construída como os tijolos ou placas de fosfogesso de qualquer uma das procedências ficaram abaixo do limite de dose efetiva para indivíduos do público de 1 mSva-1 estabelecido pela Comissão Internacional de Proteção Radiológica.

Palavras-Chave: phosphate rocks; gypsum; fertilizers; bricks; radon; exhalation; natural radioactivity; radiation doses; dose limits; radiation protection

COSTA, LUCAS J.P. da. Estudo da exalação de randônio em placas e tijolos de fosfogesso de diferentes procedências. Orientador: Marcia Pires de Campos. 2011. 65 f. Dissertação (Mestrado) - Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, São Paulo. DOI: 10.11606/D.85.2011.tde-03042012-135433. Disponível em: http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/10079. Acesso em: $DATA.

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Abstract: O fertilizante fosfatado brasileiro é obtido pela reação por via úmida da rocha fosfática de origem ígnea com ácido sulfúrico concentrado, obtendo como produto final, o ácido fosfórico e como resíduo, o fosfogesso, que é estocado em pilhas, a céu aberto, junto às instalações produtoras. Parte do fosfogesso vem sendo utilizada na agricultura como condicionador de solos, devido a sua alta solubilidade, podendo melhorar a estrutura do solo, reduzir a erosão do solo, aumentar os níveis de enxofre e fósforo disponíveis e melhorar a composição dos fertilizantes. Mas a presença de radionuclídeos e metais no fosfogesso impõem restrições sobre o uso na agricultura. Para garantir uma utilização segura, é importante estimar a lixiviação dos radionuclídeos e metais presente no fosfogesso. O objetivo deste trabalho foi estudar a disponibilidade dos radionuclídeos relevantes do ponto de vista radiológico (238U, 232Th, 226Ra, 228Ra, 210Pb e 210Po) e dos metais (As, Cd, Cr, Ni, Se, Hg e Pb) presentes no fosfogesso de procedência brasileira, levando em consideração sua aplicação em solo agricultável. Para esta finalidade, foi desenvolvido um protocolo experimental em escala de laboratório, no qual colunas foram preenchidas com misturas de solos arenosos e argilosos típicos brasileiros condicionados com fosfogesso. A essas colunas foi adicionada água, a fim de se alcançar uma extração branda desses elementos. Foi implantado um procedimento analítico para a determinação sequencial dos radionuclídeos de interesse na solução obtida na lixiviação. As frações disponíveis foram obtidas utilizando-se a razão entre as concentrações dos radionuclídeos no lixiviado e as concentrações dos radionuclídeos nas amostras de solo, solo condicionado com fosfogesso e fosfogesso. Os valores de concentração dos radionuclídeos 238U, 232Th, 226Ra, 228Ra, 210Pb e 210Po obtidos no fosfogesso das duas procedências variaram de 86 Bq kg-1 a 352 Bq kg-1. As concentrações de 226Ra e 228Ra obtidas no fosfogesso ficaram abaixo do limite máximo permitido pela resolução da Comissão Nacional de Energia Nuclear, atendendo às condições necessárias para o seu uso na agricultura. Os resultados obtidos para os metais As, Cd, Cr, Ni, Pb, Se e Hg no fosfogesso foram inferiores ao limite máximo para condicionador de solo e para fertilizantes estabelecidos pelo Ministério da Agricultura, Pecuária e Abastecimento, atendendo às condições necessárias para o seu uso na agricultura. Os radionuclídeos 226Ra, 210Pb, 210Po e 228Ra apresentaram frações disponíveis nos solos e solos condicionados com fosfogesso variando de 0,05% a 1,2%; para o 238U e 232Th as frações disponíveis apresentaram valores inferiores a 0,05%. Os metais apresentaram frações disponíveis nos solos e solos condicionados com fosfogesso variando de 0,05% a 1,07%. Os resultados obtidos para a fração disponível de metais e radionuclídeos no solo condicionado com fosfogesso demostraram que mesmo utilizando concentrações de fosfogesso dez vezes acima da dose recomendada, a disponibilização foi desprezível. Pode-se concluir que a utilização do fosfogesso como condicionador de solos é viável, no que concerne a disponibilidade dos metais e radionuclídeos estudados.

Palavras-Chave: fertilizers; sulfate minerals; heavy metals; phosphorus compounds; phosphates; gypsum; radioisotopes; radium 226; radium 228; lead 210; uranium 238; uranium 232; leaching; neutron activation analysis; gamma spectroscopy; soil conservation; safety standards

NISTI, MARCELO B. Lixiviação de metais e radionuclídeos em solos tropicais condicionados com fosfogesso. Orientador: Bárbara Paci Mazzilli. 2016. 149 f. Tese (Doutorado em tecnologia Nuclear ) - Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, São Paulo. DOI: 10.11606/T.85.2017.tde-23012017-090819. Disponível em: http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/27137. Acesso em: $DATA.

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Abstract: O consumo de tabaco é uma das principais causas de doenças e morte prematuras no mundo; é a segunda droga mais consumida entre os adolescentes brasileiros, sendo considerado uma importante porta de entrada para o uso de drogas ilícitas. O Brasil é o segundo produtor mundial de tabaco e desde de 1993 destaca-se como o maior exportador. Os radionuclídeos naturais das séries do 232Th e 238U são encontrados no tabaco em baixas concentrações absorvidos diretamente do solo ou por deposição foliar. No ato de fumar ocorre a transferência desses radionuclídeos através da queima do tabaco para os tecidos e órgãos humanos podendo gerar lesões cancerígenas, sendo o mais relevante o câncer de pulmão. Existem poucos dados sobre a caracterização radiológica e elementar dos derivados do tabaco brasileiros, o que torna relevante o presente estudo que teve como objetivos a determinação da radioatividade natural e da concentração de elementos maiores e traços em derivados de tabaco produzidos e comercializados no Brasil. As técnicas analíticas empregadas foram alfa e beta total após separação radioquímica para os radionuclídeos 226Ra, 228Ra e 210Pb com determinação em detector proporcional de fluxo gasoso e baixa radiação de fundo, espectrometria alfa após separação radioquímica para o radionuclídeo 210Po, análise por ativação com nêutrons instrumental (INAA) e fluorescência por dispersão de raios X (EDXRF) para determinação de 238U, 232Th, elementos maiores e traços. Foram analisados produtos derivados da Nicotina tabacum L. de diferentes marcas adquiridas em tabacarias: cigarro não aromatizados, cigarro aromatizado, charuto, rapé, cigarro de palha e fumo de corda. Pela técnica de INAA foi possível determinar a concentração de 19 elementos e pela técnica de EDXRF de 31 elementos o que possibilitou uma ampla caracterização multielementar e as técnicas analíticas empregadas se mostraram complementares. Os elementos que apresentaram maiores valores de concentração foram o Ca e o K entre todas as amostras amostragem e entre todos os radionuclídeos naturais determinados o 228Ra apresentou maiores valores de concentração de atividade. A partir da concentração de atividade determinada foram calculadas a dose anual estimada e a dose anual efetiva para os radionuclídeos 210Pb e 210Po, levando-se em consideração um consumo anual de 3,65 kg de tabaco por ano. A dose anual efetiva variou de 69,5 μSv ano-1 à 121 μSv ano-1. Os produtos que apresentaram maiores valores de concentração e consequentemente maiores valores de dose anual efetiva, para a maioria dos radionuclídeos analisados, foram os cigarros de palha e fumos de corda.

Palavras-Chave: natural radioactivity; concentration ratio; uranium 238; thorium 232; fertilizers; substrates; soils; radiochemistry; x-ray fluorescence analysis; neutron activation analysis; brazil

OLIVEIRA, ALINE S.G.R. de. Radioatividade natural, elementos maiores e traços determinados em produtos nacionais derivados da Nicotiana tabacum L.. Orientador: Sandra Regina Damatto. 2017. 174 f. Dissertação (Mestrado em Tecnologia Nuclear) - Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, São Paulo. DOI: 10.11606/D.85.2017.tde-13122017-105430. Disponível em: http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/28413. Acesso em: $DATA.

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