Abstract: Este estudo foi desenvolvido no Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN mais especificamente, no Centro de Radiofarmácia - CR que realiza pesquisa e processamento de radiosótopos como o 99Mo, 131I, 123I, 67Ga, 201Tl, 18F, 177Lu e 153Sm para uso em medicina nuclear. Os radioisótopos são produzidos em escala industrial e a instalação foi projetada para atender aos padrões de segurança radiológica e às exigências da Garantia de qualidade. No CR há profissionais qualificados que realizam as tarefas de manutenção dos equipamentos e instrumentos, instalados nas celas de processamento de radiofármacos, sem os quais não é possível conduzir a produção com segurança e qualidade. Neste estudo foi realizada uma pesquisa denominada Pesquisa de Variáveis, baseada nas operações de manutenções e intervenções em áreas restritas do CR e no levantamento da distribuição de doses nessas tarefas no período de 2005 a 2011. Esta pesquisa tem por objetivo identificar e determinar as principais variáveis que tem impacto sobre a dose do trabalhador. Os resultados obtidos foram apresentados para variável Indivíduo Ocupacionalmente Exposto - IOE, variável Operação, variável Área/Cela, variável Tipo de Tarefa e variável Duração de Operação, em função da variável Dose. O objetivo deste trabalho foi contribuir com melhorias nas operações em áreas restritas que possam resultar em doses individuais mais baixas sem causar alterações significativas na rotina de trabalho. A análise dos resultados mostrou que a Pesquisa a Variáveis identificou os fatores que mais impactam com a dose recebida. São eles variável Operação, variável Área/Cela e variável Tipo de Tarefa.

Palavras-Chave: brazilian cnen; radiopharmaceuticals; isotope production; work; occupational exposure; radiation doses; radiation dose distributions; maintenance facilities; administrative procedures

MACHADO, JESSICA S. Análise da distribuição das doses ocupacionais em operações de manutenção e intervenção em áreas restritas do Centro de Radiofarmácia do IPEN. Orientador: Alberto Saburo Todo. 2013. 96 f. Dissertação (Mestrado) - Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, São Paulo. DOI: 10.11606/D.85.2013.tde-29042013-085528. Disponível em: http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/10194. Acesso em: $DATA.

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Abstract: Tecnécio-99m (99mTc), o produto de decaimento do molibdênio-99 (99Mo), é um dos radioisótopos mais utilizados na medicina nuclear, abrangendo cerca de 80% de todos os procedimentos de radiodiagnóstico médico pelo mundo. Atualmente o Brasil necessita de uma quantidade de aproximadamente 450 Ci de 99Mo por semana. Devido à crise e à escassez em seu fornecimento que vem sendo observada no cenário mundial desde 2008, o IPEN decidiu desenvolver um projeto próprio para produção de 99Mo através da fissão do urânio-235. O objetivo deste trabalho de dissertação foi desenvolver cálculos neutrônicos e temo-hidráulicos para avaliar a segurança operacional de um dispositivo para produção de 99Mo a ser irradiado no núcleo do reator IEA-R1. Neste dispositivo serão alojados dez alvos do tipo dispersão de UAlx-Al com baixo enriquecimento de urânio (LEU) e densidade de 2,889 gU/cm³. Para o cálculo neutrônico foram utilizados os programas computacionais HAMMER-TECHNION e CITATION e as temperaturas máximas atingidas nos alvos foram calculadas com o código MTRCR-IEAR1. Os cálculos demonstram que a irradiação do dispositivo deverá ocorrer sem consequências adversas à operação do reator. A quantidade total de 99Mo foi calculada com o programa SCALE e considerando que o tempo necessário para o processamento químico e recuperação do 99Mo será de cinco dias após a irradiação, teremos disponível para distribuição uma atividade de 99Mo de 176 Ci para 3 dias de irradiação, 236 Ci para 5 dias de irradiação e 272 Ci para 7 dias de irradiação dos alvos.

Palavras-Chave: iear-1 reactor; slightly enriched uranium; isotope production; molybdenum 99; neutrons; thermal hydraulics; thermal analysis; s codes

NISHIYAMA, PEDRO J.B. de O. Análises neutrônica e termo-hidráulica de um dispositivo para irradiação de alvos tipo LEU de UAlsub(x-)Al para produção de sup(99)Mo no reator IEA-R1. Orientador: Antonio Teixeira e Silva. 2012. 107 f. Dissertação (Mestrado) - Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, São Paulo. DOI: 10.11606/D.85.2012.tde-07032013-093646. Disponível em: http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/10158. Acesso em: $DATA.

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Abstract: O 131I é um radioisótopo de iodo amplamente utilizado em medicina nuclear, pode ser utilizado tanto para diagnóstico quanto para tratamento devido às suas características físicas de decaimento - e sua elevada emissão de raios-y. Sua produção no IPEN é realizada utilizando um reator nuclear a partir da reação indireta: 130Te (n,y) 131mTe 131Te 131I, onde são irradiados alvos contendo Te. Pode também ser produzido via produto de fissão de 235U, onde, o 235U irradiado produz cerca de 300 elementos diferentes, entre eles o 131I. O 131I produzido nesse método apresenta altas atividade específica e concentração radioativa, o que facilita a produção de compostos marcados com o radionuclídeo. O objetivo deste trabalho é desenvolver um método de recuperação de 131I no processo de produção de 99Mo pela rota de dissolução ácida de alvos de 235U, com a qualidade necessária para ser utilizado em Medicina Nuclear. O 131I encontra-se em 2 fases no processo, tanto na fase gasosa produzida na dissolução ácida dos alvos de U metálico e a menor parte em solução. Foram utilizados diversos materiais para captura e recuperação de 131I nas 2 fases do processo, a fase gasosa e a solução de dissolução dos alvos de U. Foram testadas colunas de alumina com Cu, alumina ácida com Cu, nanoesferas de Ag, cartuchos aniônicos, resina aniônica, colunas de carvão ativado, microesferas de Ag e microesferas de Cu. Soluções contendo 131I em NaOH 0,1 mol.L-1 foram percoladas pelos materiais e os eluídos foram analisados em calibrador de dose. Foi também estudada a precipitação de AgI e dissolução desse precipitado em NH4OH 0,1 mol L-1 e Na2S2O3 5%. Dentre os testes realizados, a princípio, os resultados de recuperação variaram de acordo com o material, o carvão ativado apresentou rendimento de recuperação entre 42% a 83%. Já o rendimento de recuperação da coluna de alumina com Cu variou de 20% a 85%. Os testes com nanoesferas de Ag apresentaram rendimento de recuperação de 26% utilizando NaOH 0,1 mol L-1 e 72% utilizando Na2S2O3 como eluentes. Testes com cartuchos aniônicos apresentaram os melhores resultados com uma porcentagem de recuperação de 81 a 90%. Testes utilizando 131I na sua forma gasosa apresentaram uma retenção de 66,45% e não foram realizados testes para recuperação do 131I retido. Nos testes utilizando precipitação de AgI a porcentagem de retenção de 131I foi de 100%. É possível concluir que os cartuchos aniônicos e a precipitação de AgI foram as melhores opções para a retenção de 131I, e as colunas de alumina com Cu tem um grande potencial para eluição do radionuclídeo 131I na forma química adequada.

Palavras-Chave: nuclear medicine; iodine 131; materials recovery; isotope production; molybdenum 99; fission; uranium 235; precipitation

BIGNARDI, ALINE M.T. Desenvolvimento de método de recuperação de sup(131)I no processo de produção de sup(99)Mo pela fissão de sup(235)U. Orientador: João ALberto Osso Junior. 2013. 64 f. Dissertação (Mestrado) - Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, São Paulo. DOI: 10.11606/D.85.2013.tde-21082013-083347. Disponível em: http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/10531. Acesso em: $DATA.

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Abstract: 90Y (T1/2 = 2,67 dias; Eβmáx = 2,28 MeV) é um radionuclídeo com eficácia estabelecida para diversas terapias de câncer, marcando biomoléculas e no tratamento da radiosinovectomia. Devido às suas propriedades nucleares, é obtido através do decaimento do 90Sr (T1/2 = 28 anos), na forma de um gerador. Vários tipos de geradores de 90Sr/90Y foram desenvolvidos, e os mais empregados são os que usam resinas de troca catiônica, onde Sr e Y são adsorvidos e 90Y é seletivamente eluído com acetato ou EDTA. A desvantagem deste tipo de gerador é a radiólise, que degrada o seu uso. O gerador eletroquímico é uma solução proposta devido ao fato de não haver efeitos significativos da radiação sobre o próprio gerador. Neste conceito, a diferença entre os potenciais eletroquímicos dos elementos Y e Sr é utilizada para se obter uma rápida separação do 90Y do 90Sr. A produção de 90Y via formação de colóides é o método mais simples para a separação, baseando-se na formação de colóides de Y em pH altamente alcalino, podendo ser filtrado e separado do Sr, sendo posteriormente dissolvido em HCl. O objetivo deste trabalho consistiu no desenvolvimento de tecnologias para o preparo de geradores de 90Sr/90Y, onde foram desenvolvidos três tecnologias, a saber: geradores do tipo coluna utilizando resinas catiônicas, geradores via formação de colóides e geradores eletroquímicos. Foram também avaliadas metodologias para o controle de qualidade radionuclídico do 90Y dos geradores desenvolvidos: cintilação líquida, identidade radionuclídica, cromatografia por extração em papel (EPC) utilizando complexantes para 90Y e técnica por Espectrometria de Emissão Ótica com Plasma Indutivamente Acoplado (ICPOES). Os resultados mostraram que os geradores utilizando resinas catiônicas obtiveram os melhores resultados em relação ao rendimento e eficiência (~ 83%) de eluição, reprodutibilidade e a pureza radionuclídica. O gerador eletroquímico mostrou um potencial para o desenvolvimento, tendo a vantagem de não sofrer os efeitos da radiólise do par 90Sr/90Y, como acontece com a resina. Das metodologias de controle qualidade radionuclídica estudadas, uma comparação e avaliação mostrou que a EPC é muito sensível e permite a avaliação praticamente instantânea da qualidade do 90Y eluído dos geradores.

Palavras-Chave: brazilian cnen; radioisotope generators; strontium 90; yttrium 90; isotope production; therapeutic uses; chemical preparation; ion exchange; edta; electrochemistry; liquid scintillators; chromatography; icp mass spectroscopy

BARRIO, GRACIELA. Desenvolvimento de tecnologias de preparo de geradores de sup(90)Sr/sup(90)Y na Diretoria de Radiofarmacia do IPEN/CNEN-SP. Orientador: Joao Alberto Osso Junior. 2010. 118 f. Dissertacao (Mestrado) - Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, Sao Paulo. DOI: 10.11606/D.85.2010.tde-10082011-100655. Disponível em: http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/9600. Acesso em: $DATA.

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Abstract: Dentre as diversas aplicações dos radioisótopos, a utilização dos radiotraçadores é considerada uma das mais importantes, no diagnóstico de funcionamento dos equipamentos de processos, em plantas de indústrias químicas e petroquímicas. Os radiotraçadores são utilizados em procedimentos analíticos para obtenção de dados qualitativos e quantitativos de sistemas, em estudos de transferências físicas e físico-químicas. Na produção de radioisótopos gasosos utilizados como traçadores em processos industriais, destacam-se o 41Ar e 79Kr, gases nobres (inertes) que possuem baixa reatividade com os demais elementos químicos. O 41Ar é um emissor gama de alta energia (1,29 MeV) e apresenta elevada porcentagem de transformações com essa energia, o que resulta em quantidades relativamente pequenas necessárias em relação a outras para uma detecção eficaz, mesmo em componentes com grandes espessuras. Atualmente, a produção de radioisótopos gasosos em reatores nucleares de pesquisa é realizada em pequenas quantidades (bateladas), por meio de ampolas de quartzo contendo o gás natural 40Ar ou 78Kr. Nesse sentido, o objetivo desse estudo é desenvolver um sistema de irradiação capaz de produzir em escala contínua, o radioisótopo gasoso 41Ar, dentre outros, com atividade de 7,4x1011 Bq (20 Ci) por ciclo de irradiação, por meio do Reator IEA-R1 de 4,5 MW, fluxo de nêutrons térmicos médio de 4,71 x 1013 ncm-2s-1, para suprir uma demanda existente em empresas de END e inspeções, e pelo próprio Centro de Tecnologia das Radiações, no IPEN/CNEN-SP. O sistema de irradiação (SI) é constituído por uma cápsula de irradiação em alumínio, linhas de transferência, válvulas agulhas, conexões anilhadas, conectores rápidos, manovacuômetro, sistema de vácuo, dewar de liquefação, blindagem em chumbo, cilindros de armazenamento e transporte (CAT), dentre outros. O SI foi aprovado nos testes de estanqueidade e estabilidade (testes de formação de bolhas, pressurização, evacuação e com equipamento leak detector SPECTRON 600 T). Na produção experimental para obtenção de 1,07x1011 Bq (2,9 Ci) de 41Ar, distribuíram-se dosímetros de alanina em diversos componentes e dispositivos do SI. Além disso, determinaram-se as taxas de exposição na parede da blindagem em chumbo, ao concentrar o gás radioativo liquefeito e no CAT, após a transferência do 41Ar, pelo medidor de radiação portátil Teletector ® Probe 6150 AD-t/H.

Palavras-Chave: argon 41; krypton 79; tracer techniques; radiators; irradiation capsules; valves; joints; pressure gages; dewars; lead; storage; shielding materials; leak detectors; iear-1 reactor; petrochemicals; chemistry; industry; gaseous diffusion; radiation sources; isotope production; quality control; quantitative chemical analysis; nuclear engineering

CARDOZO, NELSON X. Desenvolvimento de um sistema de irradiação para produção de radioisótopos gasosos aplicados em processos industriais. Orientador: Wilson Aparecido Parejo Calvo. 2016. 75 f. Dissertação (Mestrado em Tecnologia Nuclear) - Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, São Paulo. DOI: 10.11606/D.85.2017.tde-09012017-080638. Disponível em: http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/27408. Acesso em: $DATA.

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Abstract: Atualmente, o radioisótopo mais comum na área de diagnósticos em medicina nuclear é o tecnécio-99 metaestável (99mTc), que, hoje está presente em mais de 80% dos diagnósticos nucleares por imagem, em todo mundo. Por ter uma meia-vida pequena, o 99mTc precisa chegar ao consumidor final na forma de seu isótopo-mãe, o molibdênio 99 (99Mo). Uma das rotas de produção deste isótopo se dá por meio de fissão de alvos tubulares de folhas finas de urânio metálico com baixo enriquecimento. O processo de fabricação desse alvo consiste em utilizar folhas finas de urânio metálico enriquecido a 20% em 235U, com espessura de 125 μm. Essa folha fina de urânio é envolvida em uma folha de níquel (14 μm), que atua como barreira para os produtos de fissão, e evita o caldeamento entre o urânio e o invólucro tubular de alumínio no qual este conjunto é montado. Esse invólucro consiste em dois tubos concêntricos, um interno, no qual é usinado um rebaixo para acomodar o conjunto de folha fina U-Ni e um outro externo no qual todo esse conjunto é inserido. O conjunto tem o seu diâmetro interno expandido mecanicamente para tornar a transferência térmica mais adequada durante a irradiação. O invólucro é selado por soldagem. Assim, o alvo após a montagem, está preparado para irradiação neutrônica no reator. Esse processo de montagem de alvos já foi estudado em diversos países, porém, o processo de envelopamento do urânio em uma folha fina de níquel e montagem do alvo é, hoje, feito manualmente. Tecnologicamente, isso impõe um risco da folha de níquel se romper promovendo o contato entre o urânio e o alumínio do invólucro. No presente estudo, analisa-se a possibilidade do uso de eletrodeposição de níquel sobre a folha fina de urânio, para substituir o uso de folhas de níquel. Isso torna o processo mais viável do ponto de vista produtivo. Desenvolveu-se um sistema próprio de conformação das folhas finas de urânio antes da eletrodeposição através de calandragem. Trabalhou-se com diversos procedimentos de preparação da superfície de urânio para receber a cobertura de níquel através de eletrodeposição tradicional. Desenvolveu-se um equipamento automatizado de translação de folha fina conformada de urânio na forma de um eletrodo rotacional. Assim, obtiveram-se recobrimentos homogêneos e com espessura regular sobre a folha fina de urânio. Os resultados também indicam que a eletrodeposição de níquel sobre urânio com alta aderência do níquel ao urânio depende da devida ativação da superfície de urânio, podendo ser química, eletroquímica ou até mesmo mecânica. Esse trabalho registra que esse processo foi desenvolvido e poderá ser utilizado em tecnologia de produção continuada, tais como, a produção de alvos de irradiação para o Reator Multipropósito Brasileiro (RMB)

Palavras-Chave: isotope production; targets; uranium 235; molybdenum 99; technetium 99; enriched uranium reactors; thickness; foils; nickel; surface coating; electrodeposition; rcic systems; reactor cores; research reactors; rmb reactor; brazil

IANELLI, RICARDO F. Eletrodeposição de níquel sobre folhas finas de urânio metálico destinadas a alvos de irradiação para produção de 99Mo. Orientador: Michelangelo Durazzo. 2019. 97 f. Dissertação (Mestrado em Tecnologia Nuclear) - Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, São Paulo, SP. DOI: 10.11606/D.85.2019.tde-03022020-131627. Disponível em: http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/30912. Acesso em: $DATA.

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Abstract: O 99mTc é o radionuclídeo mais utilizado em medicina nuclear. No Brasil os geradores de 99Mo/99mTc são produzidos exclusivamente pelo Centro de Radiofarmácia do IPEN-CNEN/SP, com 99Mo importado de diferentes fornecedores. O 99Mo (t1/2 = 66 h), por ser um produto de fissão do 235U, pode conter impurezas radionuclídicas prejudiciais à saúde humana. Dessa forma, para que o gerador seja utilizado de forma segura, é necessário que o 99Mo seja avaliado por ensaios de controle de qualidade e atenda à alguma especificação descrita em farmacopeia. A Farmacopeia Europeia (FE) apresenta monografia, com parâmetros (identificação, pureza radioquímica e pureza radionuclídica), métodos de análise, e limites, para avaliação da qualidade da solução de [99Mo] na forma de molibdato de sódio, que é utilizada como matéria-prima no preparo dos geradores de 99Mo/99mTc. No entanto, observa-se uma dificuldade na implementação e execução dos métodos por parte dos produtores de geradores, com pouca literatura sobre o assunto, provavelmente devido à falta de praticidade dos métodos propostos e à extensa lista de reagentes utilizados. Nesse trabalho foram avaliados vários parâmetros de qualidade do 99Mo descritos na monografia da FE. Foram estudados métodos de separação do 99Mo de suas impurezas radionuclídicas por extração em fase sólida (SPE) e por TLC. Após separação por SPE, foi proposta a quantificação de metais por ICP-OES para avaliar a porcentagem de retenção de Mo e a porcentagem de recuperação de Ru e Te e Sr em diversos tipos de cartuchos, em substituição ao uso de radiotraçadores. Observou-se que a marca de cartucho de SPE para separação do 99Mo recomendada pela FE apresentou baixa recuperação para Ru, quando comparado aos outros cartuchos de troca aniônica disponíveis no mercado. Amostras de 99Mo de diferentes fornecedores mundiais foram analisadas. Observou-se que é possível realizar a quantificação de 103Ru em amostras de 99Mo mesmo com tempos de decaimento acima de 4 semanas. Um método alternativo de separação do 99Mo do 131I por TLC apresentou resultados promissores. Não foi feita a quantificação das impurezas radionuclídicas emissoras beta e alfa. Todas as amostras analisadas apresentaram resultados dentro das especificações da FE para pureza radioquímica (>95%) e pureza radionuclídica.

Palavras-Chave: icp mass spectroscopy; positron computed tomography; single photon emission computed tomography; thin-layer chromatography; tomography; solids; structure factors; gamma spectroscopy; ge semiconductor detectors; proton decay radioisotopes; isotope production; radioisotope generators; radiopharmaceuticals; molybdenum 99; technetium 99; radiation quality; quality factor; quality assurance; safety standards; quality control; radiation protection

SAID, DAPHNE de S. Estudo de metodologias de controle de qualidade do Mo-99 utilizado no preparo de geradores de Mo-99/Tc-99m. Orientador: João Alberto Osso Júnior. 2016. 121 f. Dissertação (Mestrado em Tecnologia Nuclear) - Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, São Paulo. DOI: 10.11606/D.85.2016.tde-13052016-130311. Disponível em: http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/26396. Acesso em: $DATA.

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