Abstract: A radioatividade natural das águas é proveniente dos elementos radioativos nela dissolvidos e dos gases de alguns elementos radioativos difundidos das rochas subterrâneas. Quando se considera a geoquímica dos radionuclídeos naturais no ambiente aquático, os elementos de maior interesse do ponto de vista de risco à saúde são os isótopos de rádio (Ra), os de radônio (Rn) e os de urânio (U), por apresentarem maior solubilidade em água. Uma vez que a dieta humana é a principal fonte de absorção da radioatividade natural e de exposição interna do homem, o consumo de águas minerais pode aumentar significativamente a probabilidade de ingestão de altas concentrações de radionuclídeos naturais nelas dissolvidos. O objetivo geral do presente trabalho foi determinar as concentrações de atividade dos radionuclídeos 226Ra, 228Ra, 210Pb e 210Po nas águas minerais das fontes dos Parques das Águas de Águas de Contendas e de Lambari, MG, para avaliar as doses efetivas comprometidas devido à ingestão destas águas e realizar a caracterização química inorgânica, determinando os elementos químicos Ag, Al, As, Ba, Ca, Cd, Co, Cr, Cu, Fe, K, Mg, Mn, Na, Ni, Pb, Se, Ti, V e Zn. Os objetivos específicos foram verificar a influência da sazonalidade na concentração de atividade dos radionuclídeos e dos elementos químicos analisados e determinar os parâmetros físicos e físico-químicos como temperatura, vazão, pH, CE, STD. As técnicas analíticas empregadas para determinar as concentrações de atividade foram a de alfa e beta total após separação radioquímica para os radionuclídeos 226Ra, 228Ra e 210Pb com determinação em detector proporcional de fluxo gasoso e baixa radiação de fundo e de espectrometria alfa após separação radioquímica para o radionuclídeo 210Po com determinação em espectrômetro alfa. Os valores de concentrações de atividade obtidos variaram de 7,71 ± 0,27 mBq L-1 a 250 ± 3 mBq L-1 para o 226Ra, de < LID (3,7 ± 0,1 mBq L-1) a 244 ± 4 mBq L-1 para o 228Ra, de < LID (4,9 ± 0,4 mBq L-1) a 57,1 ± 3,0 mBq L-1 para o 210Pb e de < LID (3,3 ± 0,4 mBq L-1) a 15,7 ± 1,1 mBq L-1 para o 210Po. O cálculo da dose efetiva comprometida para a ingestão de água mineral contendo 226Ra, 228Ra, 210Pb e 210Po foi realizado para o corpo inteiro (He), em crianças de 5 anos, adolescentes de 15 anos e adultos até 70 anos, e para os principais órgãos afetados (Ho), em adultos até 70 anos, após a ingestão da água mineral. Os maiores valores de dose para o corpo inteiro foram de 273 ± 14 μSv a-1 para o 226Ra, 945 ± 15 μSv a-1 para o 228Ra, 79,2 ± 4,2 μSv a-1 para o 210Pb, em adolescentes de 15 anos e, de 40,4 ± 2,9 μSv a-1 para o 210Po em crianças de 5 anos. Para a caracterização química inorgânica foi utilizada a espectrometria de fluorescência de raios X por energia dispersiva (EDXRF) que apresentou os elementos Co e Cu abaixo do limite mínimo de quantificação e os elementos Ag e V com maiores concentrações e, a espectrometria de emissão óptica com plasma de argônio (ICP-OES) que apresentou o elemento Cr abaixo do limite mínimo de quantificação e os elementos Ca, Fe e Na com maiores concentrações. Assim, mediante os resultados obtidos e aos testes estatísticos aplicados: análise de Cluster, coeficiente de correlação de Pearson e ANOVA, conclui-se que existe a correlação entre a precipitação pluviométrica e a sazonalidade das concentrações dos radionuclídeos e dos elementos químicos inorgânicos em estudo, que o radionuclídeo que apresentou maior concentração em Águas de Contendas foi o 228Ra para a maioria das fontes e em Lambari foi o 226Ra, também na maioria das fontes e, como consequência, as maiores doses obtidas também foram para os radionuclídeos naturais 226Ra e 228Ra.

Palavras-Chave: radioactivity; natural radioactivity; environmental exposure; radium 226; radium 228; polonium 210; lead 210; internal irradiation; biogeochemistry; isotopes; detection; isotope separation; radiation detection; water treatment; ground water; underground storage; public health; drinking water; risk assessment; safety analysis; brazil

WAKASUGI, DENISE S.M. Avaliação da concentração de 226 Ra, 228 Ra, 210Pb e 210 Po e caracterização química inorgânica das águas minerais dos Parques das Águas de Águas de Contendas e Lambari - MG. Orientador: Sandra Regina Damatto. 2018. 273 f. Dissertação (Mestrado em Tecnologia Nuclear) - Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, São Paulo. DOI: 10.11606/D.85.2019.tde-01022019-111224. Disponível em: http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/29789. Acesso em: $DATA.

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Abstract: A amostragem ambiental por esfregaço ou swipe samples é uma metodologia que vem sendo empregada rotineiramente pela Agência Internacional de Energia Atômica (AIEA) para verificar se os Estados signatários do Acordo de Salvaguardas estão realizando atividades nucleares não declaradas. A análise dessas amostras ambientais é complementar aos procedimentos de salvaguardas convencionais para a verificação das informações cedidas pelos Estados. Neste trabalho, foi descrita uma metodologia que visa a fortalecer os processos de salvaguarda nuclear e da ciência forense nuclear no país. A proposta é estudar e avaliar a técnica de ablação à laser acoplada a um espectrômetro de massa de alta resolução com fonte de plasma indutivamente acoplado (LA-HR-ICP-MS Laser Ablation High Resolution Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry), como técnica alternativa para a análise das amostras de esfregaço. Adicionalmente, foram empregadas outras técnicas complementares (atividade radioativa, microscopia eletrônica de varredura e espectroscopia de energia dispersiva) com o intuito de garantir maior segurança ao processo de inspeção de salvaguardas e investigações forenses nucleares. A precisão, medida através do desvio padrão relativo (DPR),dos resultados obtidos para as razões isotópicas 234U/238U, 235U/238U e 236U/238U do padrão analisado (CRM -125A) para a medida do fator de discriminação de massa foram, respectivamente, 1,3 %, 0,2 % e 7,6 %. Já as incertezas percentuais (u %), que também contemplam o DPR das medições, variaram de 3,5 % a 29,8 % para as medições da razão isotópica 235U/238U e de 16,6 % a 42,9 % para a razão isotópica 234U/238U. Esses valores mostraram-se compatíveis com outros estudos que utilizaram a mesma técnica para análise de amostras reais coletadas em uma instalação nuclear. As amostras coletadas apresentaram nível de enriquecimento que variou de (2,3 ± 0,7) % (amostra 3 corredor de acesso à instalação) a (17,3 ± 2,8) % (amostra 18 bancada de recuperação de UF4). A partir da coleta de amostras nesses diversos pontos, desde a entrada da instalação até a bancada em que se manuseia o urânio enriquecido, foi possível detectar diversos níveis de enriquecimento no isótopo 235U.

Palavras-Chave: nuclear materials management; crime detection; safety; security; iaea safeguards; laser isotope separation; lasers; icp mass spectroscopy; ablation; isotope ratio; isotope separation; mass spectroscopy; radioactivation; scanning electron microscopy; uranium; uranium 235

MARIN, RAFAEL C. Desenvolvimento de metodologias utilizadas nas áreas de salvaguardas e forense nuclear baseadas na técnica LA-HR-ICP-MS. Orientador: Jorge Eduardo de Souza Sarkis. 2013. 135 f. Dissertação (Mestrado) - Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, São Paulo. DOI: 10.11606/D.85.2013.tde-18022014-134520. Disponível em: http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/10589. Acesso em: $DATA.

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Abstract: A técnica de perfilagem gama de colunas de destilação já está no mercado há pelo menos 30 anos. Acompanhando o desenvolvimento tecnológico mundial, a técnica e a indústria prosperaram e se difundiu, podendo ser encontrada em diversos países e sendo implementada por diversas empresas comerciais e centros de pesquisa. Todavia, apesar das melhorias na qualidade dos resultados bem como na rapidez e praticidade da tomada de dados; o conceito básico da técnica permaneceu inalterado. Este trabalho condensa como o aprendizado de 20 anos, em gamma scan e tomografia industrial, propiciou fundamentos para uma técnica inovadora, testada em laboratório e depois efetivamente aplicada em condições reais de campo, que permitiu obter resultados nunca antes obtidos numa perfilagem de coluna.

Palavras-Chave: dosimetry; radiation doses; radiometric analysis; isotope separation; radiometric surveys; image processing; measuring methods; optical models; threshold rigidity; threshold energy; scattering; interactions; gamma radiation; industry; equipment; computerized tomography; radiation detection; radiation detectors

HARAGUCHI, MARCIO I. Desenvolvimento de um sistema de imageamento de equipamentos de processos industriais pela técnica de perfilagem radiométrica. Orientador: Wilson Aparecido Parejo Calvo. 2018. 136 f. Tese (Doutorado em Tecnologia Nuclear) - Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, São Paulo. DOI: 10.11606/T.85.2019.tde-14122018-141719. Disponível em: http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/29526. Acesso em: $DATA.

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Abstract: O fósforo é um elemento essencial para todas as formas de vida na Terra, podendo ser introduzido no ambiente aquático através de fontes naturais ou antropogênicas. A avaliação deste elemento em ecossistemas aquáticos é de suma importância, uma vez que ele atua na regulação da produtividade primária. Logo, este trabalho teve por objetivo avaliar a distribuição das diferentes frações do fósforo no sedimento superficial dos rios Aracaí, Carambeí e Guaçu na cidade de São Roque- SP, a fim de avaliar possíveis impactos antrópicos na qualidade das águas. Para tanto, foram realizadas quatro coletas de amostras de sedimentos nos meses de março, maio, julho e setembro de 2017 e avaliaram-se cinco pontos amostrais (A1, C1, G1, G3 e G4) sendo, dois a montante das cabeçeiras dos rios Aracaí e Carambeí e três ao longo do rio Guaçu, onde determinaram-se as concentrações de fósforo, juntamente com os parâmetros físico-químicos (umidade, granulometria, pH, e matéria orgânica). Os teores de sedimentos finos e de matéria orgânica foram os principais parâmetros ambientais correlacionados com as frações de fósforo. O método analítico utilizado foi o Protocolo desenvolvido pelo Standards, Measurements and Testing (SMT), que fracionou o fósforo dos sedimentos em: total (PT), inorgânico (PI), orgânico (PO), não apatítico (PINA) e apatítico (PIA). Observou-se que as maiores concentrações ocorreram nos sedimentos do ponto G1 da segunda coleta com 1839,6 mg kg-1 para PT e que os teores de PI foram maiores que os de PO em todas as coletas realizadas.

Palavras-Chave: isotopes; detection; isotope separation; phosphorus; platinum; polonium; hydrogenation; sediments; soils; rivers; surfaces; argon isotopes; plasma; emission spectroscopy; qualitative chemical analysis; environmental measurements laboratory; standardization; brazil

LIMA, SÂMIA R.M. Determinação das frações de fósforo no sedimento superficial dos principais rios da cidade de São Roque, SP. Orientador: Marycel Elena Barboza Cotrim. 2018. 91 f. Dissertação (Mestrado em Tecnologia Nuclear) - Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, São Paulo. DOI: 10.11606/D.85.2019.tde-18022019-141549. Disponível em: http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/29794. Acesso em: $DATA.

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Abstract: Neste trabalho foram avaliadas novas rotas de purificação de Mo-99 e I-131 de fissão, por meio de associações inovadoras de técnicas clássicas de purificação química, presentes nos principais processos produtivos destes radioisótopos. Os processos de purificação estudados totalizaram seis combinações diferentes, divididas em dois grupos de três rotas. Foram utilizadas técnicas de cromatografia em coluna, destilação (seca e úmida), precipitação seletiva e extração por solvente. Todas as rotas utilizaram como ponto de partida uma coluna de resina aniônica, responsável por importante etapa de descontaminação, além da separação do Mo-99 e I-131. Nas etapas seguintes, as demais técnicas foram aplicadas de acordo com as configurações de cada rota. As rotas com coluna quelante e com sistema de extração por solvente apresentaram os melhores resultados de purificação para o Mo-99 (84,4%) e o I-131 (74,9%) respectivamente. Os resultados foram comparados em termos de eficiência de recuperação dos radioisótopos, grau de descontaminação e viabilidade operacional em processos de produção. As rotas de melhor desempenho apresentam potencial em termos de aprimoramentos de eficácia e aspectos operacionais, por meio de estudos em maior escala, além de poderem fornecer parâmetros para a construção de celas-piloto de Mo-99 e I-131.

Palavras-Chave: radioisotope generators; isotope separation; molybdenum 99; iodine 131; fission; routing; purification; chromatography; distillation; precipitation; solvent extraction

DAMASCENO, MARCOS O. Estudo de rotas de purificação em processos de produção de Mo-99 e I-131 de fissão. Orientador: Christina Aparecida Leão Guedes de Oliveira Forbicini. 2019. 160 f. Tese (Doutorado em Tecnologia Nuclear) - Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, São Paulo. DOI: 10.11606/T.85.2019.tde-07062019-161112. Disponível em: http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/29892. Acesso em: $DATA.

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Abstract: O uso das amostragens ambientais para fins de salvaguardas vêm sendo aplicadas pela Agência Internacional de Energia Atômica AIEA desde 1996 e estão sendo rotineiramente utilizadas como uma medida de fortalecimento complementar aos procedimentos tradicionais de salvaguardas de materiais nucleares. O intuito é verificar se os Estados signatários aos acordos de salvaguardas não estão divergindo suas atividades nucleares pacíficas para atividades nucleares não declaradas. O presente trabalho apresenta um novo protocolo de coleta e análise de esfregaços para identificação de assinaturas nucleares que possam relacionar-se com as atividades nucleares desenvolvidas na instalação inspecionada. Neste trabalho foi utilizada como estudo de caso uma planta real de reconversão de urânio do ciclo do combustível nuclear do IPEN. A estratégia analítica proposta utiliza diferentes técnicas, como medidor de radiação alfa, MEVEDS e ICPMS para identificar assinaturas do urânio aderido ao esfregaço. Na análise dos esfregaços, foi possível identificar partículas de UO2F2 e UF4 através da comparação morfológica e análises semi-quantitativas utilizando a técnica de MEVEDS. Nesse trabalho, utilizaram-se métodos que como resultado tem-se a composição isotópica média da amostra, onde o enriquecimento (fração atômica molar) variou de 1,453 ± 0,023% a 18,24 ± 0,15% no isótopo 235U. Através das coletas realizadas externamente, uma forma não intrusiva de amostragem, foi possível à identificação de atividades de manuseio de material enriquecido com medidas de fração atômica molar de 1,453 ± 0,023% a 6,331 ± 0,055% no isótopo 235U, bem como uso de material reprocessado, através da identificação do isótopo 236U. As incertezas obtidas neste trabalho para a razão n(235U)/n(238U) variaram de 0,40% a 1,68%.

Palavras-Chave: environment; monitoring; nuclear materials management; uranium; uranium fluorides; scanning electron microscopy; x-ray diffraction; x-ray spectroscopy; isotope separation; icp mass spectroscopy; crime detection; safety; security; iaea safeguards

PESTANA, RAFAEL C.B. Identificação de assinaturas de urânio em amostras de esfregaços (Swipe samples) para verificação de atividades nucleares para fins de salvaguardas nucleares. Orientador: Jorge Eduardo de Souza Sarkis. 2013. 128 f. Dissertação (Mestrado) - Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, São Paulo. DOI: 10.11606/D.85.2013.tde-17022014-110309. Disponível em: http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/10590. Acesso em: $DATA.

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