Abstract: A radioatividade natural das águas é proveniente dos elementos radioativos nela dissolvidos e dos gases de alguns elementos radioativos difundidos das rochas subterrâneas. Quando se considera a geoquímica dos radionuclídeos naturais no ambiente aquático, os elementos de maior interesse do ponto de vista de risco à saúde são os isótopos de rádio (Ra), os de radônio (Rn) e os de urânio (U), por apresentarem maior solubilidade em água. Uma vez que a dieta humana é a principal fonte de absorção da radioatividade natural e de exposição interna do homem, o consumo de águas minerais pode aumentar significativamente a probabilidade de ingestão de altas concentrações de radionuclídeos naturais nelas dissolvidos. O objetivo geral do presente trabalho foi determinar as concentrações de atividade dos radionuclídeos 226Ra, 228Ra, 210Pb e 210Po nas águas minerais das fontes dos Parques das Águas de Águas de Contendas e de Lambari, MG, para avaliar as doses efetivas comprometidas devido à ingestão destas águas e realizar a caracterização química inorgânica, determinando os elementos químicos Ag, Al, As, Ba, Ca, Cd, Co, Cr, Cu, Fe, K, Mg, Mn, Na, Ni, Pb, Se, Ti, V e Zn. Os objetivos específicos foram verificar a influência da sazonalidade na concentração de atividade dos radionuclídeos e dos elementos químicos analisados e determinar os parâmetros físicos e físico-químicos como temperatura, vazão, pH, CE, STD. As técnicas analíticas empregadas para determinar as concentrações de atividade foram a de alfa e beta total após separação radioquímica para os radionuclídeos 226Ra, 228Ra e 210Pb com determinação em detector proporcional de fluxo gasoso e baixa radiação de fundo e de espectrometria alfa após separação radioquímica para o radionuclídeo 210Po com determinação em espectrômetro alfa. Os valores de concentrações de atividade obtidos variaram de 7,71 ± 0,27 mBq L-1 a 250 ± 3 mBq L-1 para o 226Ra, de < LID (3,7 ± 0,1 mBq L-1) a 244 ± 4 mBq L-1 para o 228Ra, de < LID (4,9 ± 0,4 mBq L-1) a 57,1 ± 3,0 mBq L-1 para o 210Pb e de < LID (3,3 ± 0,4 mBq L-1) a 15,7 ± 1,1 mBq L-1 para o 210Po. O cálculo da dose efetiva comprometida para a ingestão de água mineral contendo 226Ra, 228Ra, 210Pb e 210Po foi realizado para o corpo inteiro (He), em crianças de 5 anos, adolescentes de 15 anos e adultos até 70 anos, e para os principais órgãos afetados (Ho), em adultos até 70 anos, após a ingestão da água mineral. Os maiores valores de dose para o corpo inteiro foram de 273 ± 14 μSv a-1 para o 226Ra, 945 ± 15 μSv a-1 para o 228Ra, 79,2 ± 4,2 μSv a-1 para o 210Pb, em adolescentes de 15 anos e, de 40,4 ± 2,9 μSv a-1 para o 210Po em crianças de 5 anos. Para a caracterização química inorgânica foi utilizada a espectrometria de fluorescência de raios X por energia dispersiva (EDXRF) que apresentou os elementos Co e Cu abaixo do limite mínimo de quantificação e os elementos Ag e V com maiores concentrações e, a espectrometria de emissão óptica com plasma de argônio (ICP-OES) que apresentou o elemento Cr abaixo do limite mínimo de quantificação e os elementos Ca, Fe e Na com maiores concentrações. Assim, mediante os resultados obtidos e aos testes estatísticos aplicados: análise de Cluster, coeficiente de correlação de Pearson e ANOVA, conclui-se que existe a correlação entre a precipitação pluviométrica e a sazonalidade das concentrações dos radionuclídeos e dos elementos químicos inorgânicos em estudo, que o radionuclídeo que apresentou maior concentração em Águas de Contendas foi o 228Ra para a maioria das fontes e em Lambari foi o 226Ra, também na maioria das fontes e, como consequência, as maiores doses obtidas também foram para os radionuclídeos naturais 226Ra e 228Ra.

Palavras-Chave: radioactivity; natural radioactivity; environmental exposure; radium 226; radium 228; polonium 210; lead 210; internal irradiation; biogeochemistry; isotopes; detection; isotope separation; radiation detection; water treatment; ground water; underground storage; public health; drinking water; risk assessment; safety analysis; brazil

WAKASUGI, DENISE S.M. Avaliação da concentração de 226 Ra, 228 Ra, 210Pb e 210 Po e caracterização química inorgânica das águas minerais dos Parques das Águas de Águas de Contendas e Lambari - MG. Orientador: Sandra Regina Damatto. 2018. 273 f. Dissertação (Mestrado em Tecnologia Nuclear) - Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, São Paulo. DOI: 10.11606/D.85.2019.tde-01022019-111224. Disponível em: http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/29789. Acesso em: $DATA.

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Abstract: Diversas fontes de água mineral contêm concentrações significativas de radionuclídeos naturais dissolvidos, principalmente, radionuclídeos das séries de decaimento do 238U e 232Th e, essas águas minerais são utilizadas mundialmente devido às suas propriedades terapêuticas, porém possíveis efeitos adversos para a saúde humana podem ocorrer devido à ingestão ou inalação de substâncias radioativas presentes nessas águas, sendo um fator relevante no contexto da Proteção Radiológica. O objetivo deste trabalho foi avaliar as concentrações de atividade dos radionuclídeos 226Ra, 228Ra, 210Pb e 210Po nas fontes de águas minerais da cidade de Amparo e as doses efetivas comprometidas devido ao consumo dessas águas, bem como, caracterizar sua composição química inorgânica. A cidade de Amparo é uma estância hidromineral que pertence ao Circuito das Águas Paulista e tem 11 fontes de água mineral distribuídas pela cidade. As concentrações das atividades do 226Ra, 228Ra e 210Pb foram determinadas pela contagem alfa e beta total, após a separação radioquímica, em um detector proporcional de fluxo gasoso e do 210Po por espectrometria alfa, também após uma separação radioquímica. Os elementos Al, As, Ba, Ca, Cd, Cr, Fe, K, Mg, Mn, Na, Ni, Pb, Zn foram determinados por ICP-OES para a caracterização química inorgânica. As maiores concentrações de atividade determinadas nas fontes de água mineral foram para os radionuclídeos 228Ra e 210Pb na maioria das fontes. Os valores de concentração de atividade variaram para 226Ra de < LID a 39 ± 7 mBq L-1, para 228Ra de < LID a 99,0 ± 0,2 mBq L-1, para 210Pb de < LID a 77 ± 4 mBq L-1 e de 7,0 ± 0,6 mBq L-1 a 102 ± 11 mBq L-1 para o 210Po As maiores doses efetivas comprometidas foram obtidas para o radionuclídeo 228Ra para o público até 15 anos. Entre os elementos químicos analisados, as maiores concentrações foram determinadas para Al, Mn, Ni e Pb.

Palavras-Chave: drinking water; natural radioactivity; effective radiation doses; isotope ratio; radium 226; radium 228; lead 210; polonium 210; production; alpha particles; beta particles; radioactivity; property values; optical spectrometers; icp mass spectroscopy; comparative evaluations

CARMO, AMANDA P. do. Avaliação da concentração de atividade dos radionuclídeos Ra-226, Ra-228, Pb-210, Po-210 e caracterização química inorgânica das águas minerais da cidade de Amparo, SP. Orientador: Sandra Regina Damatto. 2020. 97 f. Dissertação (Mestrado em Tecnologia Nuclear) - Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, São Paulo. DOI: 10.11606/D.85.2020.tde-01032021-085144. Disponível em: http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/31924. Acesso em: $DATA.

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Abstract: O Complexo Estuarino-Lagunar de Cananéia-Iguape, localizado no sul do Estado de São Paulo, Brasil, é uma área protegida reconhecida pela UNESCO como parte da Reserva da Biosfera, devido à sua importância como um ecossistema natural. Esta região sofreu mudanças importantes devido à abertura do Canal Valo Grande, ligando o rio Ribeira de Iguape ao Complexo, ocasionando a entrada de contaminantes no ecossistema. Para aprofundar os estudos deste ecossistema foi aprovado um Projeto de Pesquisa "Estudo ambiental de sistemas costeiros expostos a importantes ações antrópicas na região sudeste por meio de ferramentas biogeoquímicas". Este projeto teve como objetivo utilizar ferramentas biogeoquímicas no estudo de sistemas costeiros sujeitos a importantes influências antrópicas provenientes de ocupação do solo para fins de urbanização, agricultura, atividades industriais, reforma/instalação de estruturas portuárias e de exploração da plataforma costeira, sem deixar distante, as recomendações das ações de preservação e manejo que se fazem necessárias nas áreas costeiras. Dentro do escopo deste Projeto, o presente trabalho objetivou determinar a concentração dos radionuclídeos naturais Ra-226, Pb-210, Ra-228, K-40 e artificial Cs-137 em 34 amostras de sedimentos de superfície coletadas no Complexo Estuarino-Lagunar de Cananéia-Iguape. As amostras foram medidas por espectrometria gama, utilizando um detector Germanio Hiperpuro-HPGe. Os valores de concentração média obtidos nos sedimentos de superfície para o Ra-226 foi de 14,2 ± 8,7 Bq kg-1; para o Pb-210 foi de 31,1 ± 30,4 Bq kg-1; para Ra-228 de 19,2 ± 14,9 Bq kg-1 e para o K-40 318 ± 119 Bq kg-1. Os resultados obtidos indicaram que não há contaminação antropogênica e que esses valores podem ser considerados como níveis basais da região. Entretanto, os resultados obtidos para o desvio padrão relativo apresentaram valores altos, indicando grande dispersão dos resultados em torno do valor médio. Essa grande dispersão decorre principalmente das características físicas e químicas dos vários ecossistemas aonde foram amostrados os sedimentos. A Análise de Componentes Principais obtidos através da matriz de correlação de Pearson mostrou que em grande parte dos pontos amostrais, os radionuclídeos estudados estão presentes predominantemente na porção argila + silte e agregados à matéria orgânica. Dentro deste conjunto de pontos amostrais, foi possível evidenciar três pontos outliers, o ponto amostral MY3 que apresenta correlação mais positiva com as variáveis concentração de Ra-226 e Ra-228 e os pontos amostrais Pedra do Tombo e R6 que apresentaram maior correlação com a fração argila + silte e matéria orgânica. Já os demais pontos amostrais apresentaram correlação positiva com a variável areia, o que indica um padrão hidrodinâmico fortemente influenciado pelas correntes geradas pelas oscilações das marés e pela salinidade da água nesses locais. As maiores concentrações dos radionuclídeos no ponto amostral Pedra do Tombo, são devidas ao fato desse ponto apresentar altos teores de sedimentos pelíticos, alternância no fluxo de energia, ocorrendo alterações no sentido e intensidade do fluxo de água, permitindo a deposição dos sedimentos finos. Além do mais, esse local apresenta um afunilamento, que dificulta a passagem das frações finas que acabam se acumulando, facilitando a deposição dos radionuclídeos. Os resultados obtidos para o Cs-137 variaram entre <0,5 e 3,2 Bq kg-1. Dos resultados obtidos para a concentração do Cs-137 nas 34 amostras analisadas, 93% se encontram abaixo da concentração mínima detectável. A análise estatística dos resultados obtidos para o Cs-137, por meio do software ProUCL, permitiu avaliar a concentração média do conjunto de dados amostrados. O valor obtido para o terceiro quartil (0,8 Bq kg-1) pode ser utilizado como o valor recomendado mais representativo da radiação de fundo da região.

Palavras-Chave: radiochemistry; radioisotopes; radium 226; lead 210; radium 228; potassium 40; cesium 137; detection; estuaries; surfaces; sediments; statistical models; systems analysis; computer codes; brazil

JESUS, GLEYKA J.D. de. Determinação de radionuclídeos naturais (Ra-226, Pb-210, Ra-228, K-40) e artificial (Cs-137) em sedimentos de superfície do Complexo Estaurino-Lagunar de Cananéia-Iguape. Orientador: Bárbara Paci Mazzilli. 2019. 80 f. Dissertação (Mestrado em Tecnologia Nuclear) - Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, São Paulo. DOI: 10.11606/D.85.2019.tde-17042019-142318. Disponível em: http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/29876. Acesso em: $DATA.

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Abstract: Pesquisas versando sobre a distribuição de radionuclídeos naturais na Antártica são raras e desta forma, há grande interesse em se conhecer sua ocorrência e os fatores envolvidos com sua mobilização, transferência e acúmulo neste ambiente extremamente frágil. Os radionuclídeos naturais têm sido intensamente utilizados como traçadores no meio ambiente oceânico, auxiliando na compreensão de processos como afundamento, remoção e ressuspensão de partículas, mistura de massas dágua e circulação oceânica. O 234Th (t½ = 24,1 dias) é um radionuclídeo partículo-reativo produzido continuamente na água do mar pelo decaimento radioativo de seu precursor solúvel e de caráter conservativo com a salinidade 238U (t½ = 4,5 109 anos). Como apresenta meiavida relativamente curta, o 234Th é apropriado para quantificar processos que ocorrem em escala de tempo de dias a semanas. O desequilíbrio 234Th/ 238U nas águas superficiais do oceano tem sido utilizado para determinar o fluxo de carbono orgânico que afunda via material particulado. O fluxo de partículas produtivas biologicamente para além da zona eufótica no Oceano Austral tem destaque especial devido à sua importância no controle das concentrações de CO2 na atmosfera. Os radionuclídeos 210Pb (t½ = 22,3 anos) e 210Po (t½ = 138 dias) também são partículo-reativos. O desequilíbrio 210Po/ 210Pb tem sido utilizado para estimar os fluxos de partículas exportadas no oceano em uma escala de tempo de várias semanas. Os isótopos de Ra de meias-vidas longas, 226Ra (t½ = 1.600 anos) e 228Ra (t½ = 5,75 anos) são solúveis na água do mar exibem propriedades únicas que os tornam bons traçadores de massas dágua. Este trabalho teve por objetivos estudar as distribuições dos radionuclídeos naturais 238U, 234Th, 226Ra, 228Ra, 210Pb e 210Po no Estreito de Bransfield, durante duas campanhas realizadas no Verão Austral de 2011 (OPERANTAR XXIX e XXX).

Palavras-Chave: antarctic ocean; natural radioactivity; spatial distribution; uranium 238; thorium 234; radium 226; radium 228; lead 210; polonium 210; sample preparation; radiochemical analysis; seasonal variations

LAPA, FLAVIA V. Evolução temporal das distribuições dos radionuclídeos naturais U-238, Th-234, Ra-226, Ra-228, Pb-210 e Po-210 no estreito de Bransfield, Península Antártica. Orientador: Joselene de Oliveira. 2013. 117 f. Dissertação (Mestrado) - Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, São Paulo. DOI: 10.11606/D.85.2013.tde-04072013-173212. Disponível em: http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/10209. Acesso em: $DATA.

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Abstract: O fertilizante fosfatado brasileiro é obtido pela reação por via úmida da rocha fosfática de origem ígnea com ácido sulfúrico concentrado, obtendo como produto final, o ácido fosfórico e como resíduo, o fosfogesso, que é estocado em pilhas, a céu aberto, junto às instalações produtoras. Parte do fosfogesso vem sendo utilizada na agricultura como condicionador de solos, devido a sua alta solubilidade, podendo melhorar a estrutura do solo, reduzir a erosão do solo, aumentar os níveis de enxofre e fósforo disponíveis e melhorar a composição dos fertilizantes. Mas a presença de radionuclídeos e metais no fosfogesso impõem restrições sobre o uso na agricultura. Para garantir uma utilização segura, é importante estimar a lixiviação dos radionuclídeos e metais presente no fosfogesso. O objetivo deste trabalho foi estudar a disponibilidade dos radionuclídeos relevantes do ponto de vista radiológico (238U, 232Th, 226Ra, 228Ra, 210Pb e 210Po) e dos metais (As, Cd, Cr, Ni, Se, Hg e Pb) presentes no fosfogesso de procedência brasileira, levando em consideração sua aplicação em solo agricultável. Para esta finalidade, foi desenvolvido um protocolo experimental em escala de laboratório, no qual colunas foram preenchidas com misturas de solos arenosos e argilosos típicos brasileiros condicionados com fosfogesso. A essas colunas foi adicionada água, a fim de se alcançar uma extração branda desses elementos. Foi implantado um procedimento analítico para a determinação sequencial dos radionuclídeos de interesse na solução obtida na lixiviação. As frações disponíveis foram obtidas utilizando-se a razão entre as concentrações dos radionuclídeos no lixiviado e as concentrações dos radionuclídeos nas amostras de solo, solo condicionado com fosfogesso e fosfogesso. Os valores de concentração dos radionuclídeos 238U, 232Th, 226Ra, 228Ra, 210Pb e 210Po obtidos no fosfogesso das duas procedências variaram de 86 Bq kg-1 a 352 Bq kg-1. As concentrações de 226Ra e 228Ra obtidas no fosfogesso ficaram abaixo do limite máximo permitido pela resolução da Comissão Nacional de Energia Nuclear, atendendo às condições necessárias para o seu uso na agricultura. Os resultados obtidos para os metais As, Cd, Cr, Ni, Pb, Se e Hg no fosfogesso foram inferiores ao limite máximo para condicionador de solo e para fertilizantes estabelecidos pelo Ministério da Agricultura, Pecuária e Abastecimento, atendendo às condições necessárias para o seu uso na agricultura. Os radionuclídeos 226Ra, 210Pb, 210Po e 228Ra apresentaram frações disponíveis nos solos e solos condicionados com fosfogesso variando de 0,05% a 1,2%; para o 238U e 232Th as frações disponíveis apresentaram valores inferiores a 0,05%. Os metais apresentaram frações disponíveis nos solos e solos condicionados com fosfogesso variando de 0,05% a 1,07%. Os resultados obtidos para a fração disponível de metais e radionuclídeos no solo condicionado com fosfogesso demostraram que mesmo utilizando concentrações de fosfogesso dez vezes acima da dose recomendada, a disponibilização foi desprezível. Pode-se concluir que a utilização do fosfogesso como condicionador de solos é viável, no que concerne a disponibilidade dos metais e radionuclídeos estudados.

Palavras-Chave: fertilizers; sulfate minerals; heavy metals; phosphorus compounds; phosphates; gypsum; radioisotopes; radium 226; radium 228; lead 210; uranium 238; uranium 232; leaching; neutron activation analysis; gamma spectroscopy; soil conservation; safety standards

NISTI, MARCELO B. Lixiviação de metais e radionuclídeos em solos tropicais condicionados com fosfogesso. Orientador: Bárbara Paci Mazzilli. 2016. 149 f. Tese (Doutorado em tecnologia Nuclear ) - Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, São Paulo. DOI: 10.11606/T.85.2017.tde-23012017-090819. Disponível em: http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/27137. Acesso em: $DATA.

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Abstract: Este trabalho objetivou estudar a possibilidade de se utilizar líquen como bioindicador de poluição atmosférica para regiões impactadas por radionuclídeos, metais e elementos terras raras. Foram escolhidas como áreas de estudo a região de Pirapora do Bom Jesus, onde se localiza uma indústria de produção de estanho e chumbo metálicos e a região de Cubatão, onde se localiza o complexo industrial de produção de fertilizantes fosfatados. As duas instalações escolhidas são consideradas como indústrias TENORM - Technologically Enhanced Naturally Occurring Radioactive Material, pois podem ocasionar um aumento significativo na concentração dos radionuclídeos naturais nas várias etapas do processo industrial, ocasionando um aumento potencial de exposição à radiação natural em produtos, subprodutos e resíduos gerados. Para tanto foram analisados os radionuclídeos 238U, 226Ra, 210Pb, 232Th e 228Ra, os elementos terras raras e metais em amostras de matéria prima e resíduo das instalações, liquens e solos na área de influência. As amostras de líquen e solo foram analisadas para a determinação de urânio, tório, elementos terras raras e metais por análise por ativação com nêutrons. Os radionuclídeos 226Ra, 228Ra e 210Pb em amostras de solo foram determinados por espectrometria gama, e em amostras de liquens por separação radioquímica e contagem alfa e beta total em contador proporcional de fluxo de gás constante. As concentrações de 238U (de 19 a 473 Bq kg-1), 226Ra (de 21 a 265 Bq kg-1), 210Pb (de 401 a 1461 Bq kg-1), 232Th (de 15 a 574 Bq kg-1), 228Ra (de 176 a 535 Bq kg-1), elementos terras raras, Hf e Ta determinadas nas amostras de liquens ao redor da indústria de produção de estanho e chumbo metálicos mostram que todos estes elementos se concentram significativamente e, portanto, os liquens fornecem uma assinatura da contaminação atmosférica. Os resultados obtidos nas amostras de liquens da região de Cubatão mostram uma assinatura mais evidente do radionuclídeo 210Pb, proveniente de todo parque industrial da região. Os resultados obtidos no presente estudo mostraram que os liquens podem ser usados como bioindicadores de poluição atmosférica por radionuclídeos e elementos traço.

Palavras-Chave: brazil; lichens; biological markers; natural radioactivity; natural occurrence; uranium 238; radium 226; lead 210; thorium 232; radium 228; trace amounts; air pollution monitoring

LEONARDO, LUCIO. Utilizacao de liquens como bioindicadores de contaminacao atmosferica por radionuclideos naturais e metais em regiao impactada por tenorm. Orientador: Barbara Paci Mazzilli. 2010. 136 f. Tese (Doutoramento) - Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP, Sao Paulo. DOI: 10.11606/T.85.2010.tde-20062011-151917. Disponível em: http://repositorio.ipen.br/handle/123456789/9555. Acesso em: $DATA.

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